上交大-刘钢︱综述：有机光电突触材料、器件及应用
发布时间：2022-11-29 11:14:48 所属栏目：应用 来源：
导读： 一、研究背景：
受限于存储模块和处理模块的物理分离造成的数据传输瓶颈问题，传统冯·诺依曼（von Neumann）架构计算系统在面临大数据时代信息总量爆炸而带来的巨大挑战时难以满足日益增长的存储
受限于存储模块和处理模块的物理分离造成的数据传输瓶颈问题，传统冯·诺依曼（von Neumann）架构计算系统在面临大数据时代信息总量爆炸而带来的巨大挑战时难以满足日益增长的存储
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一、研究背景： 受限于存储模块和处理模块的物理分离造成的数据传输瓶颈问题，传统冯·诺依曼（von Neumann）架构计算系统在面临大数据时代信息总量爆炸而带来的巨大挑战时难以满足日益增长的存储与计算需求。而作为人脑中信息处理和记忆的基本单元，神经元和突触能够高度并行且高效能地实现图像、视频、声音和文本等非结构化任务。开发类脑神经形态器件或系统是实现真正意义上的人工智能（AI）技术的热点策略。此外，由于光信号具有速度快、带宽高、功耗低和计算要求低等优势，还可以通过神经形态器件模拟视觉重要神经行为。因此，利用新材料、新架构开发基于光电信息器件的神经形态视觉系统对实现神经形态类脑计算意义重大。 二、文章简介： 与无机材料相比，有机材料成本低、合成方法简单、成膜性好且与柔性基板兼容。通过分子设计与裁剪，结合其固有的轻质、柔性特点以及可调节的光电性能，有机电子材料在可穿戴器件与设备领域引起了人们的广泛兴趣。鉴于此，上海交通大学郭延博和刘钢教授聚焦有机材料在光电突触器件领域的应用和发展：在阐述有机光电材料的基本类别和功能的基础上，讨论有机光电探测器发展现状，重点介绍光电神经形态器件的应用态势，并展望今后光电神经形态器件的发展前景。相关综述发表于《功能高分子学报》（Journal of Functional Polymers）。 三、研究内容： 1. 应用于光电器件中的有机材料 先进的光电器件包括各种光电探测器、光信息处理/存储和太阳能电池等器件，可实现光辐射能量与信号之间的转换或光电信息的获取、传输、检测和存储等功能。近年来，有机、无机及复合光电材料与器件的研究和应用取得了巨大进展，引起了国内外光电学术界的高度重视。具有长期生物相容性、良好的机械柔韧性和分子多样性等特征的有机半导体材料是构建仿生神经形态器件的理想载体。通过分子设计和合成方法进一步调节有机半导体材料的光电性能，为光电突触的应用描绘了令人期待的前景。本章主要介绍基于有机小分子、聚合物和有机-无机杂化材料的不同类型的光电器件的性能和应用。 1.1 有机小分子 有机小分子材料分子和电子结构清晰，在合成及纯化方法的灵活度方面具有明显的优势。可溶性有机小分子结合了易于合成和低成本处理的优点，为柔性电子系统的商业化大面积制备提供了可能性，逐渐吸引了更多的研究关注。图1中列举了常用于光电器件的代表性有机小分子材料的分子结构，这些有机小分子材料在器件中可扮演电荷传输层、电荷俘获介质层和掺杂剂等诸多功能角色。这些有机小分子不仅为半导体化学结构和光电性能的有效调控提供了材料平台，而且可以通过滴铸、旋涂、喷墨打印等简单加工技术实现器件的制备。 一般来说，光电探测器通常采用垂直光电二极管和横向光电晶体管结构。光电二极管有效而简单的器件结构使其具有较低驱动电压和较短响应时间。但通常情况下光电二极管需搭配外部放大器，而光电晶体管本身具有放大电流作用，即具备足够的电流增益。 图2.C8-BTBT光电二极管的示意图（a）；黑暗和光照（9 μW/cm2）条件下光电二极管上测得的I-U曲线（b）；紫外可见吸收光谱（c）；C8-BTBT: PC61BM光电晶体管输出电流随栅压（Ug）和光功率密度的变化图（d）；不同光波长照射下，DPPT-TT/TFP: PS光电晶体管光响应度与栅压的关系图（e）；光响应度（R）和探测率（D*）与光功率密度（Pin）的相关函数（f）。 1.2 有机聚合物 与小分子材料相比，有机聚合物具有更加出色的成膜能力和可实现高密度3D多层堆叠结构的优势。其中，在聚合物发光二极管、聚合物场效应晶体管（EFT）和聚合物存储器等有机光电信息器件中使用最广泛的是含有单双键交替结构的共轭聚合物材料。通过促进共轭聚合物的本体异质结（BHJ）共混膜中纯聚合物域的形成，改善聚合物主链的共面性和聚合物结晶度，可以显著增强载流子传输并抑制载流子复合，从而有效提高器件性能。其中，聚合物给体（D）的烷基侧链支配着BHJ共混物原纤维微结构的形成和相分离，是决定共轭聚合物性能和光响应器件性能的关键因素。 图3. PTAZ-TPD10-Cn聚合物的化学结构（a）；PIIG-PDI（EH）、PIIG-PDI（OD）和PIIG-NDI（OD）的化学结构（b）；PDAZO的设计原理图（c）。 光电忆阻器作为一种新兴的光学开关和存储器件，具有运行速度快、非易失性、低功耗和可实现高密度集成的优点，有望于多态存储、加密存储和灵活的成像电路等领域得到应用。除了基于单一聚合物材料的光电忆阻器件以外，由聚合物-纳米颗粒构成的有机-无机复合材料也已应用于光电忆阻器件中。 图4.Au/PMMA:Azo-Au NPs/ITO忆阻器的结构示意图（a），典型I-U曲线（b）以及黑暗条件和UV照射30 min后30个器件的USET分布（c）；ITO/ZnO/PDR1A/Al光电忆阻器的结构示意图（d），圆偏振光和线偏振光照射20 min前后的I-U曲线（e）以及高低阻态阻值在圆偏振和线偏振光照射下的可逆转变（f）；Al/PVP-NCQD/ITO存储器的结构示意图（g）以及不同UV光照时间下高低阻态阻值的演化（h）。 1.3 有机-无机杂化材料 通常有机材料电学稳定性较差而无机材料机械柔性较差，兼顾器件电学性能和力学性能成了发展高性能柔性电子器件的难题。值得庆幸的是，有机-无机杂化材料可兼具有机材料的机械柔性、应变适应能力以及无机材料的电学稳定性和可靠性，为新型电子信息材料设计和器件构建提供了一种新的研究策略。本节重点介绍有机-无机杂化钙钛矿（OIHPs）和有机-金属框架（MOFs）这两种杂化材料在光电器件领域的优势和应用。 1.3.1 OIHPs 最近，具有MAPbX3（MA = CH3NH3+; X = I-, Br-, Cl-）典型分子式的OIHPs（如图5（a））因其出色的光吸收、较长的载流子扩散长度、双极电荷传输、异常的物理缺陷和可调带隙等独特优势而引起广泛的研究兴趣。OIHPs作为光吸收材料或半导体材料已应用于光电探测器、太阳能电池和发光二极管等领域。 图5. 有机-无机杂化钙钛矿材料CH3NH3PbI3的晶体结构（a）；Au/CH3NH3PbI3-xClx/FTO忆阻器的结构示意图（b）及其低压光辅助开关行为（c）；G-PQD复合材料的上层结构示意图（d）、光电晶体管的光谱响应度（e）以及归一化光电流响应（f）[33]；Au/CH3NH3PbI3-xClx/FTO忆阻器的微观开关机制（g）；光激发和光栅作用下G-PQD上部结构的能级图（h）。1.3.2 MOFs MOFs是一类由金属离子与有机配体通过配位键构建的具有3D周期性结构的杂化多孔材料。凭借其超薄的分层结构，2D的MOFs具有独特的光学特性、永久的孔隙率、有效的能量转移和高机械强度等特点，易于集成到光电组件中，已经成为开发响应性光电材料和器件的优选材料。 图6.基于Graphene-MOFs复合材料的光电探测器示意图（a），与激发波长相关的光响应和吸收光谱（b）以及不同光强的325 nm光照下器件的光电流和电压的关系曲线（c）；Fe3(THT)2(NH4)32D MOF薄膜的单层示意图（d），两端光电探测器装置示意图（e）以及785nm光照下器件的温度相关的响应曲线（f）。2. 有机光电器件在生物视觉系统的应用 为了构建具有人工智能和高效人机交互界面的机器，许多研究人员将注意力集中在突触电子学上。基于人工突触的神经形态电子学作为一个新兴的主题，融合了低功耗、高存储效率和容错能力，可以有效地模仿生物神经网络解决诸如学习、多对象检测分类和识别之类的复杂任务，从而构建高效信息感知-信号传递-信息处理的仿生感知系统。其中，光学人工突触器件或系统可以在超越可见光波段的区域模拟人类视觉系统的基本功能，在人工视觉系统、视觉识别、机器视觉等智能仿生神经形态领域具有相当大的应用潜力。 2.1 光电突触塑性行为 光电神经突触器件从电学突触器件发展而来，多输入光信号的光电突触器件不需要添加额外电极，极大地丰富了突触可塑性的调节自由度，也融合了光信号高带宽、低串扰、无延迟和低计算要求的优势，推动了高性能和低功耗神经形态计算的发展。目前，基于有机材料的光电神经突触器件主要包括两端式光电忆阻器和三端式光电晶体管。这些具有类似于突触权重更新的可调节电导率的器件或系统，能够模拟包括短程/长程可塑性和尖峰时序依赖可塑性（STDP）等在内的基本和重要的突触学习法则。此外，基于突触可塑性的光电突触器件可实现图像识别和存储，从而直接模拟人类视觉神经行为，这对机器视觉、无人驾驶等领域具有深远意义。 图7. 人类视觉系统示意图（a）；单个光脉冲触发的EPSC行为（b）、成对光脉冲触发的EPSC行为（c）、PPF指数随光脉冲间隔时间（Δt）的变化曲线（d）；光子突触中光脉冲强度（e）、持续时间（f）和频率（g）相关的STP或LTP特性；全光刺激的对称赫布STDP学习行为（h）；光学可调的非对称赫布STDP学习行为（i）；光电协同刺激的非对称赫布STDP学习行为（j）。 2.2 人工视觉感知系统 目前，国内外学术界已经成功地通过智能设计策略在单个人工突触器件上实现了各种突触特性的模拟，建立人工神经形态集成系统则是未来神经形态工程更加实质性的一步。其中，作为人类获取信息主要来源的视觉感知系统是仿生电子产品中的重要组成部分。视网膜通过突触连接神经元层，将入射光的波长和强度信息转换为神经冲动，并通过视神经将其传输给大脑形成视觉（图8（a）），承担着用于学习和记忆的大部分信息感知。迄今为止，利用有机光敏组件和突触器件集成的人工视觉感知系统的研究越来越多，对视觉修复和人工智能产生了深远影响。 图8. 视网膜多层结构的示意图和LOND的3D结构示意图（a）；不同光波长下人工视觉系统的颜色感知功能及其特征保留时间（b）；柔性聚酰亚胺（PI）基板上光突触器件阵列的图像识别和记忆能力（c）；有机光电突触（光电探测器和人工突触）和神经肌肉电子系统（人工突触、跨阻电路和人工肌肉致动器）（d）。 2.3 视觉神经形态计算 神经形态计算的深入研究能够大幅度提升数据处理能力，将极大地影响机器学习和人工智能技术的未来发展以及在无人驾驶、智能安居、机器人、安防监控等领域的应用。神经网络模型是神经形态计算的关键问题之一，基于冯·诺依曼计算的人工神经网络（ANN）学习算法已迅速发展并成为领先的技术。生物启发式的突触器件能够同时处理和存储信息，可作为构建复杂人工神经网络的硬件载体。MNIST是一个大型数据库的手写数字图书数据集，通常用于训练各种图像处理系统。该数据集的收集目的是希望通过算法，实现对手写数字的识别。 图9. 系统级MNIST模式识别的仿真：SLP网络的原理图由785个输入神经元（即1个偏置神经元和28×28个神经元）和10个输出神经元（从0到9）组成，并通过785×10个突触权重进行全连接（a）；光/电脉冲序列下突触器件的200个权重状态的连续更新（b）；训练阶段中“A”的图像（c）和识别率（d）；训练阶段中“I”的图像（e）和识别率（f）。 四、结论与展望： 近年来，新型半导体材料的研究发展迅速，尤其是有机半导体材料和有机-无机杂化材料，因其易制备、低成本等优点而备受关注。将新型半导体材料应用在光电探测器上，可拓展光电探测器的应用领域并有效降低其制备成本，是目前光电突触器件领域的研究热点。然而，尽管有机材料和有机-无机杂化材料丰富的光电和机械特性在光电突触器件的应用中表现出了巨大的优势，但有机材料的可靠性问题，以及如何兼顾电学和机械稳定性是当前急需解决的难题。另外，未来研究的重点也应关注有机材料吸收光谱窄和寿命短的问题，着力寻找可弥补的材料形态设计和器件结构优化方案。 在实际应用中光电器件应用，人工神经形态系统复杂的设备集成问题也是急需解决的难题之一。目前的仿生神经网络研究中仍存在传感器与运算器之间的数据传输瓶颈，尚未真正实现感存算一体的人工智能感知器件。可考虑将光电探测器与神经网络运算器合二为一，使器件兼具光电信号转换、网络权重存储和神经网络运算功能。在不久的将来，高效灵活的光电神经形态器件有望模拟更为高级的神经功能，在更加复杂的数据感知处理场景中得以应用。 （编辑：应用网_阳江站长网） 【声明】本站内容均来自网络，其相关言论仅代表作者个人观点，不代表本站立场。若无意侵犯到您的权利，请及时与联系站长删除相关内容! |
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